Elle a fait entre-temps sa troisième rencontre décisive, celle du chanteur et acteur Yves Montand, qu'elle épouse en 1951. Après le rôle-titre du film de Marcel Carné : Thérèse Raquin (1953) et une composition très « noire » dans les Diaboliques de Clouzot en 1955, elle débute au théâtre aux côtés de Montand dans la pièce antimaccarthyste d'Arthur Miller les Sorcières de Salem (1954-55), qui obtient un triomphe et qu'ils reprendront à l'écran en 1957, dans les mêmes studios de Berlin-Est où elle jouait, l'année précédente, la putain française dans une version filmée par Wolfgang Staudte de la pièce de Brecht Mère Courage, hélas demeurée inachevée. De ses études secondaires, Simone Signoret a conservé une excellente connaissance de l'anglais (elle interprétera Macbeth à Londres en 1966, face à Alec Guinness). En 1958, elle tient en Grande-Bretagne le rôle d'Alice Aisgill, la femme du monde mal mariée des Chemins de la haute ville (J. Clayton), qui lui permettra de remporter un Oscar. Remarquable en femme vieillissante dans les Mauvais Coups (F. Leterrier, 1960) et en bourgeoise qui s'éveille à la conscience politique dans le Jour et l'Heure (R. Clément, 1963), elle tient plusieurs rôles importants aux États-Unis de 1965 à 1968 (parmi lesquels la Nef des fous, S. Kramer, 1965, et la Mouette, S. Lumet, 1968). De retour en France, elle se consacre de plus en plus exclusivement à des films « d'amitié et de conviction » qu'elle choisit avec une rare rigueur. De l'Aveu (Costa-Gavras, 1970), sur les purges staliniennes, à Judith Therpauve (P. Chéreau, 1978), un plaidoyer pour la liberté de la presse, en passant par l'exploration d'un imaginaire populaire aliéné qu'est Rude Journée pour la reine (R. Allio, 1973), l'itinéraire témoigne de son exigence. Il faut citer aussi l'Américain (M. Bozzuffi, 1969), un beau film méconnu sur l'amitié et la fidélité aux idéaux, le Chat (P. Granier-Deferre, 1971), qui l'oppose pour la première fois à Jean Gabin, et la Vie devant soi (Moshe Mizrahi, 1977), où sa Madame Rosa — encore une prostituée ! — pleine d'humanité et de tendresse lui vaut un César. Elle a également adapté et interprété au théâtre les Petits Renards (1962) de Lillian Hellman, et écrit un beau livre de souvenirs, La nostalgie n'est plus ce qu'elle était (1977), puis Le lendemain, elle était souriante (1979) et un roman (Adieu Volodia, 1984). Sa fille, Catherine Allégret, est également comédienne ; son frère, Alain Kaminker (1930-1958) a été réalisateur de courts métrages.

Films  :

le Prince charmant (Jean Boyer, 1941) ; Boléro (id., 1942) ; les Visiteurs du soir (M. Carné, id.) ; le Voyageur de la Toussaint (L. Daquin, 1943) ; Adieu... Léonard ! (P. Prévert, id.) ; l'Ange de la nuit (A. Berthomieu, 1944) ; Béatrice devant le désir (Jean de Marguenat, id.) ; Le mort ne reçoit plus (Jean Tarride, id.) ; Service de nuit (Jean Faurez, id.) ; la Boîte aux rêves (Y. Allégret, 1945) ; le Couple idéal (Bernard-Roland, 1946) ; les Démons de l'aube (Y. Allégret, id.) ; Macadam (Marcel Blistène, id.) ; Fantômas (J. Sacha, 1947) ; Dédée d'Anvers (Y. Allégret, 1948) ; les Guerriers dans l'ombre (Against the Wind, Ch. Crichton, GB, id.) ; Impasse des Deux Anges (M. Tourneur, id.) ; Swiss Tour (L. Lindtberg, SUI, 1949) ; Manèges, (Y. Allégret, 1950) ; la Ronde (M. Ophuls, id.) ; le Traqué (F. Tuttle et B. Lewin, id.) ; Ombre et Lumière (Henri Calef, 1951) ; Casque d'or (J. Becker, 1952) ; Thérèse Raquin (Carné, 1953) ; les Diaboliques (H.-G. Clouzot, 1955) ; la Mort en ce jardin (L. Buñuel, FR-MEX, 1956) ; les Sorcières de Salem (R. Rouleau, 1957) ; les Chemins de la haute ville (J. Clayton, GB, 1958) ; les Mauvais Coups (F. Leterrier, 1960) ; Adua et ses compagnes (A. Pietrangeli, IT, id.) ; les Amours célèbres (M. Boisrond, 1961) ; le Verdict (P. Glenville, GB, id.) ; le Jour et l'Heure (R. Clément, 1962) ; Dragées au poivre (J. Baratier, 1963) ; Compartiment tueurs (Costa-Gavras, 1965) ; la Nef des fous (S. Kramer, US, id.) ; Paris brûle-t-il ? (Clément, 1966) ; M15 demande protection (S. Lumet, US, 1967) ; le Diable à trois (C. Harrington, US, id.) ; la Mouette (Lumet, US, 1968) ; l'Armée des ombres (J. -P. Melville, 1969) ; l'Américain (M. Bozzuffi, id.) ; l'Aveu (Costa-Gavras, 1970) ; Comptes à rebours (Roger Pigaut, id.) ; le Chat (P. Granier-Deferre, 1971) ; la Veuve Couderc (id., id.) ; les Granges brûlées (Jean Chapot, 1973) ; Rude Journée pour la reine (R. Allio, id.) ; la Chair de l'orchidée (P. Chéreau, 1975) ; Police Python 357 (A. Corneau, 1976) ; la Vie devant soi (M. Mizrahi, 1977) ; Judith Therpauve (Chéreau, 1978) ; l'Adolescente (J. Moreau, 1979) ; Chère Inconnue (Mizrahi, 1980) ; l'Étoile du Nord (Granier-Deferre, 1982) ; Guy de Maupassant (M. Drach, id.).