Nommé en 1944 codirecteur — avec Ralph Richardson — de l'Old Vic Theatre, il s'engage alors dans une voie nouvelle : celle de cinéaste. Henry V, tourné en couleurs (avec des décors inspirés des Très Riches Heures du duc de Berry), remporte un succès public et critique et lui vaut même un Oscar spécial (les films étrangers n'entrant encore dans aucune des sections de l'Academy of Motion Picture d'Hollywood) pour son triple rôle d'acteur-producteur-directeur. En 1948, sa deuxième tentative est un Hamlet — en noir et blanc — qui se signale par des mouvements de caméra très amples et une interprétation du prince de Danemark robuste, virile et non dénuée de prolongements psychanalytiques. Laurence Olivier reçoit le Lion d'or de Venise, l'Oscar du meilleur film et celui du meilleur acteur. Sa trilogie shakespearienne se complète en 1955 par un Richard III, où il se dirige tout en dirigeant Ralph Richardson et John Gielgud. Au grand dam de ses admirateurs, il ne se laissera plus tenter que deux fois par la mise en scène de cinéma : en 1957, il signera le Prince et la Danseuse, une bluette romantique avec Marilyn Monroe, sorte de récréation avant sa tournée européenne avec Titus Andronicus (1958) et, treize années plus tard, les Trois Sœurs, qui marquera son amour du théâtre russe mais n'apportera rien sur le plan cinématographique.

À la fin des années 50, il apparaît à la TV américaine (dans The Moon and Six Pence d'après Maugham et dans Power and Glory d'après Greene), mais il reste avant tout un acteur de théâtre. Hormis Shakespeare, il a interprété plusieurs rôles marquants comme The Sleeping Prince de Terence Rattigan en 1953, The Entertainer de John Osborne en 1957 — il jouera à nouveau le rôle d'Archie Rice à l'écran, sous la direction de Tony Richardson (le Cabotin, 1960), dans un film où il rencontre celle qui deviendra en 1961 sa troisième épouse : Joan Plowright. De 1963 à 1973, il devient directeur de l'England's National Theatre Company. Anobli en 1967, il est élevé à la dignité de baron en 1970.

Sans doute reprochera-t-on à Laurence Olivier d'avoir quelque peu sacrifié sa carrière cinématographique à sa passion du théâtre. Il a parfois semblé traiter le septième art de manière légère, voire cynique. Cependant, il a laissé à travers quelques-uns de ses meilleurs films le souvenir de rôles forts, soutenus par une diction précise et une aisance déconcertante dans les prestations les plus diverses : ainsi l'amoureux fou de Jennifer Jones dans Un amour désespéré (W. Wyler, 1952), le McHeath de l'Opéra des gueux (P. Brook, 1953), le général Burgoyne d'Au fil de l'épée (G. Hamilton, 1959), l'arrogant Crassus du Spartacus de Stanley Kubrick (1960). Il tient le rôle-titre dans l'Othello de Stuart Burge (1965) qui, hélas !, n'est par ailleurs que de l'assez médiocre théâtre filmé comme le sera, quelques années plus tard, la Danse de mort de Giles. Et l'inspecteur de Scotland Yard de Bunny Lake a disparu (O. Preminger, id.), le mahdi de Khartoum (B. Dearden, 1966), le comte russe Witte de Nicolas et Alexandra (F. Schaffner, 1971), le duc de Wellington dans Lady Caroline Lamb (R. Bolt, 1972), l'écrivain qui joue au chat et à la souris avec Michael Caine dans l'étonnant Limier (J. Mankiewicz, id.) ou encore le nazi chauve et sadique de Marathon Man (J. Schlesinger, 1976) reflètent plus de disponibilité que de réelle présence.

Films  :

The Temporary Widow (vers. angl. du film allemand Hokuspokus, G. Ucicky, 1930) ; Too Many Crooks (George King, id.) ; Potiphar's Wife (M. Elvey, 1931) ; le Passeport jaune (R. Walsh, id.) ; Friends and Lovers (V. Schertzinger, id.) ; Westward Passage (Robert Milton, 1932) ; Perfect Understanding (Cyril Gardner, 1933) ; No Funny Business (John Stafford et Victor Hanbury, id.) ; Moscow Nights (A. Asquith, 1935) ; Conquest of the Air (John Monk Saunders et Z. Korda, 1936) ; As You Like It (P. Czinner, id.) ; l'Invincible Armada (W. K. Howard, 1937) ; le Divorce de lady X (T. Whelan, 1938) ; Nuages sur l'Europe/Armes secrètes (Whelan et Arthur Woods, 1939) ; les Hauts de Hurlevent (W. Wyler, id.)  ; 21 Days (B. Dean, 1940 [RÉ 1937]) ; Rebecca (A. Hitchcock, id.) ; Orgueil et Préjugés (R. Z. Leonard, id.) ; Lady Hamilton (A. Korda, 1941) ; 49^e Parallèle (M. Powell, id.) ; l'Étranger (Asquith, 1943) ; Henry V (L. Olivier, 1944) ; Hamlet (Olivier, 1948) ; la Boîte magique (caméo, J. Boulting, 1951) ; Un amour désespéré (W. Wyler, 1952) ; l'Opéra des gueux (P. Brook, 1953) ; Richard III (Olivier, 1955) ; le Prince et la Danseuse (Olivier, 1957) ; Au fil de l'épée (G. Hamilton, 1959) ; le Cabotin (T. Richardson, 1960) ; Spartacus (S. Kubrick, id.) ; le Verdict (P. Glenville, 1961) ; Bunny Lake a disparu (O. Preminger, 1965) ; Othello (Stuart Burge, id.) ; Khartoum (B. Dearden, 1966) ; les Souliers de saint Pierre (M. Anderson, 1968) ; Ah Dieu ! que la guerre est jolie ! (R. Attenborough, 1969) ; The Dance of Death (David Giles, id.) ; la Bataille d'Angleterre (G. Hamilton, id.) ; David Copperfield (Delbert Mann, 1970) ; les Trois Sœurs (The Three Sisters, Olivier, id.) ; Nicolas et Alexandra (F. Schaffner, 1971) ; le Limier (J. Mankiewicz, 1972) ; Lady Caroline Lamb (R. Bolt, id.) ; The Rehearsal (SEMI-DOC., 1974) ; Marathon Man (J. Schlesinger, 1976) ; Sherlock Holmes attaque l'Orient-Express (H. Ross, id.) ; Jésus de Nazareth (F. Zeffirelli, 1977) ; Un pont trop loin (R. Attenborough, id.) ; The Betsy (Daniel Petrie, 1978) ; The Boys From Brazil (F. Schaffner, id.) ; I Love You, je t'aime (G. Roy Hill, 1979) ; Dracula (John Badham, id.) ; le Choc des Titans (D. Davis, id.) ; Inchon (T. Young, 1980) ; The Jazz Singer (R. Fleischer, id.) ; Where Is Parsifal ? (Henri Helman, 1983) ; les Mutinés du Bounty (The Bounty, Roger Donaldson, 1984) ; Wagner (id., Tony Palmer, id.) ; The Jigsaw Man (T. Young, id.).